Lançada em 2006, a primeira coletânea de êxitos da girlband inclui os singles do primeiro ao terceiro álbum. Das três canções inéditas, duas se tornaram singles: "Something Kinda Ooooh" e "I Think We're Alone Now". A edição especial de The Sound Of Girls Aloud: The Greatest Hits acompanha o disco bônus "Rarities", contendo demos, b-sides e novas versões.